Fils du peintre et lithographe Félix Robaut (1799 - 1880), Alfred Robaut entre dès 1846 dans l’imprimerie paternelle spécialisée dans la production de cartes et de vues régionales. Il se met à publier un grand nombre de lithographies d’après, entre autres, des œuvres de son beau-père, Constant Dutilleux, puis d’Eugène Delacroix. Il se perfectionne également dans la technique de l’édition de fac-similé et publie en plusieurs livraisons soixante-dix dessins de Delacroix provenant entre autres de sa collection, ainsi qu’un recueil rassemblant vingt-neuf lettres que Delacroix avait écrites à Dutilleux.

Installé à Paris, à partir de la fin de 1871, Robaut consacre la plupart de son temps à la rédaction du catalogue complet de l’œuvre de Delacroix, qui, s’il ne connut guère le succès escompté lors de sa parution en 1885, n’en demeure pas moins, encore de nos jours, un outil de référence pour toute recherche sur Delacroix. Il est également l’un des instigateurs de la grande exposition rétrospective de l’œuvre de Delacroix organisée à l’école des Beaux-Arts en 1885 et dont les recettes étaient destinées à financer un monument élevé à la gloire de Delacroix dans les jardins du Luxembourg.

Après 1890, Alfred Robaut délaisse quelque peu ses études sur Delacroix pour se consacrer à la rédaction du catalogue de l’œuvre de Corot qui parut en quatre volumes en 1905.